近期，華東師范大學精密光譜科學與技術國家重點實驗室武愕教授科研團隊在中紅外單光子光譜學研究中取得重要進展。利用基于量子關聯的波長-時間映射方案實現具有單光子探測靈敏度的中紅外光譜學測量，無需依賴于光譜儀、干涉儀或陣列型探測器，有效降低噪聲對單光子光譜測量的影響，為樣品的非破壞性檢測提供了新方法。研究成果以“Mid-infrared single-photon upconversion spectroscopy enabled by nonlocal wavelength-to-time mapping”為題，于2024年4月19日在線發表于Science Advances。華東師范大學為第一完成單位，博士研究生蔡羽潔為論文第一作者，陳昱副研究員、Konstantin Dorfman教授和武愕教授為論文通訊作者。
圖1 《科學進展》刊發華東師大武愕教授團隊最新研究成果
中紅外光譜能夠揭示多種分子的基礎吸收帶和復雜化合物獨特的光譜特征，是研究物質結構的重要工具。傅里葉變換紅外（FTIR）光譜儀作為中紅外光譜的常規測量儀器，主要構成部件為干涉儀系統，除結構復雜、體積龐大外，商售中紅外探測器效率低、噪聲大等問題嚴重影響了中紅外光譜的研究。中紅外頻率上轉換通過非線性和頻過程，將中紅外光子與強泵浦耦合并利用硅基單光子探測器實現有效探測。其優勢是消除了對中紅外探測器和干涉儀的需求，從而實現穩定且緊湊的結構。目前，使用高功率泵浦激光結合高亮度中紅外照明是提取高信噪比光譜的直接方法。但在超靈敏中紅外頻率上轉換的相關應用場景中，需要在復雜環境中有效地提取微弱信號，此時強泵浦在非線性晶體中產生的參量噪聲難以濾除，影響了探測靈敏度。由于光敏樣品和量子相干現象對光學探針的強度存在限制，在中紅外上轉換光譜中使用的明亮中紅外照明并不適合此類應用場景。此外，紅外光譜學研究均需要使用光譜儀、干涉儀或昂貴的多像素探測器才可實現中紅外光譜采集。面對弱光照下進行樣品高靈敏光譜分析的需求，提升探測靈敏度，降低噪聲對光譜測量影響并避免機械掃描結構，是亟待解決的關鍵難點。
圖2 基于非局域波長-時間映射的中紅外單光子上轉換光譜原理圖
針對高靈敏、高魯棒性和高穩定的中紅外光譜測量需求，實驗室武愕教授團隊開展了相關研究。通過自發參量下轉換過程產生寬帶關聯光子對，分別為波長位于中紅外波段的信號光子和近紅外波段的預報光子。信號光子通過頻率上轉換到近紅外波段，利用硅基單光子探測器探測。關聯的近紅外預報光子通過一根10公里的單模光纖，群速度色散允許波長到時間映射的實現。光纖介質內不同頻率的光具有不同的速度，將在不同的時刻到達探測器，導致通過色散介質后的脈沖包絡會在時域上展寬，從而可以反映出光脈沖的頻譜信息。由于上轉換光子繼承了中紅外信號光子的量子相關性，通過對上轉換光子和近紅外預報光子之間的量子相關性進行符合測量，可以非局域地將中紅外信號光子所攜帶的光譜信息映射到相關測量的時間域中。得益于量子相關性，在每脈沖0.21個光子的中紅外光強條件下，30分鐘曝光時間的光譜平均信噪比達到了54.6，可以實現嘈雜環境中的弱中紅外信號的檢測。研究團隊在無需光譜儀、單色儀或干涉儀，以及陣列型探測器的情況下，實現了1.18微米寬帶中紅外單光子上轉換光譜探測。
該項工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委等項目資助。
附：
論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adl3503
來源｜精密光譜科學與技術國家重點實驗室、科技處 編輯｜沈婷鈺 編審｜郭文君
